贵金属以其独特的电子结构和优异的催化活性在化工领域有着广泛的应用，但遗憾的是，目前报道贵金属的几何结构只有单原子、团簇、纳米颗粒和体相晶体等几种，很大程度上限制其进一步广泛应用。对于团簇，纳米颗粒和体相晶体而言，由于强化学键的存在，贵金属原子间的距离相对固定，故而很难调控近邻原子间的空间相关性和配位化学。而单原子材料虽然不受制于此，但由于缺少相邻位点的相互作用，单原子的空间分布通常呈现随机且不可控性。因此，实现对贵金属原子空间相关性的调控可以大大丰富其拓扑结构并拓展其在催化领域的应用。
基于此，我院微尺度物质结构和纳米催化朱艺涵教授和澳大利亚阿德莱德大学乔世璋教授等人合作提出将贵金属原子整合到过渡金属氧化物的晶格中，以创造一种新型的杂化结构来克服这一限制。他们以金属-有机框架材料（MOF）为载体，实现了将贵金属原子（铱单原子）单分散地嵌入到过渡金属氧化物（氧化钴尖晶石结构）的晶格中，发现贵金属单原子呈短程有序且与氧化物晶格有空间相关性。与传统贵金属不同，该研究工作中的贵金属原子采取了一种新型的拓扑结构，填补了无空间相关性的单原子和原子间距难以调控的密堆结构这两种几何结构之间的空白。
制备所得的Ir0.06Co2.94O4催化剂，在酸性条件下的电催化水氧化反应（OER）中表现出超高的催化活性和优异的抗腐蚀性。该工作消除了贵金属的“紧密堆积”限制，并提供了创造各种催化应用所需拓扑结构的类似物的机会。
全文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c01525
Jieqiong Shan, Chao Ye, Shuangming Chen, Tulai Sun, Yan Jiao, Lingmei Liu, Chongzhi Zhu, Li Song, Yu Han, Mietek Jaroniec, Yihan Zhu*, Yao Zheng*, and Shi-Zhang Qiao*
J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 13, 5201–5211
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